Le duo parviendra à mettre la main sur le championnat par équipe de la WCW, coupant ainsi l'herbe sous les pieds de l'Alliance; et lorsque vient le moment d'unifier toutes les ceintures, les Hardy Boys s'apprêtent à retrouver d'anciens ennemis à eux, les Dudley Boys, qui eux se sont emparés des titres par équipe de la WWF. Malheureusement, lors de ce combat par équipe en cage qui a lieu aux WWF Survivor Series 2001, Jeff exécute un mouvement qui fait perdre le match à son équipe stupidement: au lieu de sortir de la cage, il préfère s'élancer du haut de celle-ci à travers D-Von Dudley, resté dans le ring: malheureusement, il rate sa cible. Son frère, furieux, commencera à questionner la santé mentale de Jeff et la rixe éclatera entre les deux. L'équipe connaît la discorde et Lita ne sait pas quoi faire. Les deux s'affrontent à WWF Vengeance 2001 dans un combat où la victoire de Jeff ne signifie rien. La rancoeur de Matt n'a de cesse de croître et il s'isole totalement de Lita et Jeff. Heureusement, celui-ci viendra finalement épauler ses anciens partenaires lorsque ceux-ci tomberont entre les griffes de l'Undertaker, et la Team Extreme se reformera au WWF Royal Rumble 2002 contre ce même Undertaker à qui ils servent une correction.
Arrive Brock Lesnar, lequel veut se faire un nom. Paul Heyman, son gérant, établit un plan diabolique dans lequel Lita sert d'appât; Matt se fait détruire par le colosse et Jeff n'a d'autre choix que de venger son frère en affrontant Brock à WWF Backlash 2002; mais il subit une cuisante défaite. Les Hardy Boys commencent à enchaîner les défaites: c'en est trop pour Matt, lequel attaque subitement Jeff à Raw, et, sans laisser une chance à Jeff de répliquer, décide de quitter l'équipe de Raw pour rejoindre les concurrents de Smackdown! Jeff Hardy profite de cette nouvelle opportunité pour tenter d'évoluer en solo, parvenant presque à battre l'Undertaker dans un combat de l'échelle pour le championnat de la WWE, et mettant la main sur le titre européen avant la disparition de celui-ci. Mais Jeff, usé par le catch, perdant tout son intérêt envers ce divertissement, arrive de plus en plus en retard aux galas et goûte malheureusement de façon trop prononcée aux drogues; la WWE le congédie début 2003. Il catchera alors pour le compte d'une petite fédération indépendante et aura un match à la Ring Of Honor, mais hué par le public, il semble qu'il n'y revienne plus. Il fait ses débuts à la TNA en juiilet 2004. Il y fera de bons matchs, mais il recommence a ne plus être très interressé et loupe des shows.
Août 2006, il fait un retour énorme à la WWE. Il devient challenger n°1 des la deuxième semaine. Après plusieurs tentatives il gagne le titre intercontinental. Il le reperd, mais le récupère très rapidement.
14/01/07: Actuellement il est toujours champion.